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肖丰收课题组在控制底物分子的立体吸附实现金属催化的选择性氢化方面取得进展

         金属催化的氢化反应广泛应用于石油炼制和精细化学品的生产过程,但针对具有多个可还原基团或者复杂反应路径的底物分子,控制其氢化选择性依然非常困难。底物分子在活性中心的立体吸附方式被认为是影响反应性能,尤其是产物选择性的重要因素,但传统的催化反应发生在暴露的金属纳米颗粒表面,很难对底物分子的立体吸附方式进行有效控制。

    近日,浙江大学的肖丰收研究团队与华东理工大学的王艳芹教授、加州大学Davis分校的Bruce C. Gates教授合作,成功通过沸石孔道的择形作用控制底物分子在金属表面的立体吸附,从而实现硝基苯化合物的选择性氢化,相关研究成果发表在《德国应用化学》上。论文通讯作者为肖丰收教授和王亮副研究员,第一作者为张建博士生。

    肖丰收研究团队在沸石合成过程中将Pd、Ru、Pt等金属纳米颗粒封装到沸石晶体内部,得到类似火龙果结构的金属@沸石催化材料。通过透射电子显微镜和探针分子反应等手段可以确定金属纳米颗粒被完美封装于沸石晶体内部。基于这种结构,当底物分子吸附在金属位点上,必然受到沸石微孔孔道的限域影响。研究人员通过竞争吸附和吸附取代原位红外光谱、在线拉曼光谱等手段研究了硝基苯类分子在该材料中的吸附行为,揭示了沸石孔道对含有不同取代基的硝基苯类分子的立体吸附控制机制。在一系列分子的氢化反应中,该材料均给出优异的产物选择性。、

  此项工作为调控金属催化的氢化选择性提供了新的思路。以上研究得到国家自然科学基金委重大研究计划等资助。

 

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